Metanın oksidatif birleşme reaksiyonu için Mn/Na2WO4/SiO2 katalizörü üzerinde reaksiyon parametrelerinin etkisinin incelenmesi

Creative Commons License

Özdemir H., Öksüzömer M. A. F., Gürkaynak M. A.

Journal Of The Faculty Of Engineering And Architecture Of Gazi University, cilt.35, sa.1, ss.495-506, 2020 (SCI-Expanded, Scopus, TRDizin)

Özet

Metanın oksidatif birleşme reaksiyonu için 2Mn/5Na2WO4/SiO2 katalizörü üzerinde reaksiyon parametrelerinin etkisi incelenmiş ve katalitik olmayan reaksiyon sonuçları ile karşılaştırma yapılmıştır. Oksidant tipinin (O2 ve N2O), CH4/O (1/1-4/1) oranının, boşluk hızının (7500-37500 L kg-1 h-1) ve sıcaklığın (740-820°C) etkileri bir seferde tek değişken yöntemi ile değerlendirilmiştir. Aktivite testleri, yüksek C2 verimlerinin seçilen parametre aralıklarında oksidant tipi (O2 veya N2O) ve reaksiyon ortamından (katalitik veya katalitik olmayan) bağımsız olarak düşük CH4/O oranları ve boşluk hızlarında elde edilebileceğini göstermiştir. Sıcaklıktaki sürekli artış, C2 verimini arttırmış ve bu artış özellikle N2O kullanılarak katalizörsüz gerçekleştirilen reaksiyonlar esnasında daha belirgin olmuştur. En yüksek C2 verimi katalizör ile CH4/O=1, 7500 L kg-1 h-1 ve 780°C’de O2 kullanarak %16,4’tür. Katalizör kullanılmadan elde edilen maksimum C2 verimi, CH4/O=1, 7500 L kg-1 h-1 ve 820°C’de N2O kullanılarak %10,1 olarak bulunmuştur. N2O kullanımı durumunda O2’ye kıyasla her şartta daha yüksek C2 seçimliliği elde edilebildiği gözlemlenmiştir. Katalizörün O2 dissosiyasyonuna karşı aktivitesi iyi, N2O dekompozisyonuna karşı zayıf olmuştur. Katalizörün 8 saat süresince deaktivasyona uğramadığı gözlemlenmiştir.

The influence of reaction parameters on the 2Mn/5Na2WO4/SiO2 catalyst for the oxidative coupling of methane was investigated and compared with the results of non-catalytic reaction. The effects of oxidant type (O2 and N2O), CH4/O (1/1-4/1) ratio, GHSV (7500-37500 L kg-1 h-1) and temperature (740-820°C) were evaluated by using one variable at a time procedure. Activity tests showed that high C2 yields could be obtained at low CH4/O ratios and space velocities independent of the oxidant type (O2 or N2O) and reaction medium (catalytic or non-catalytic) within the selected range of parameters. Continuous increase in temperature enhanced the C2 yield especially when N2O was used during the reactions performed without catalyst. The highest C2 yield was 16.4% with the catalyst at CH4/O=1, 7500 L kg-1 h-1 and 780°C using O2. It was found that the highest C2 yield without the catalyst use was 10.1% at CH4/O=1, 7500 L kg-1 h-1 and 820°C using N2O. The catalyst activity towards O2 dissociation is well but poor for N2O decomposition. It was observed that the catalyst did not deactivate despite some sintering and phase changes during 8 hours.