Yüksek performanslı doğrudan metanol yakıt hücreleri için elektrolit-elektrot bileşenlerinin araştırılması


Tezin Türü: Doktora

Tezin Yürütüldüğü Kurum: İstanbul Üniversitesi-Cerrahpaşa, Lisansüstü Eğitim Enstitüsü, KİMYA MÜHENDİSLİĞİ ANABİLİM DALI, Türkiye

Tezin Onay Tarihi: 2024

Tezin Dili: Türkçe

Öğrenci: GÖKNUR DÖNMEZ

Danışman: HÜSEYİN DELİGÖZ

Açık Arşiv Koleksiyonu: AVESİS Açık Erişim Koleksiyonu

Özet:

Modern endüstriyel toplumlarda ekonomik kalkınma, sosyal refah ve çevresel sürdürülebilirlik açısından enerji kritik bir öneme sahiptir. Ancak, enerji üretiminin büyük kısmının gelecekte tükenebileceği tartışılan fosil yakıtlara dayalı olması iklim değişikliği, hava kirliliği ve enerji güvenliği gibi ciddi sorunlara yol açmaktadır. Temiz, sınırsız ve çevre dostu enerji sağlamaları nedeniyle güneş, rüzgâr, hidroelektrik ve biyokütle gibi kaynaklar alternatif enerji kaynakları olarak dikkat çekmektedir. Fakat bu sistemler, enerji üretiminin değişken olması, gerçekleşen üretimin talebi karşılayamaması, başlangıç yatırım maliyetlerinin yüksek olması, çevresel etkilerinin bulunması ve belli coğrafi koşullara ihtiyaç duyulması gibi bazı dezavantajlara sahiptir. Temiz enerji üretimi ve fosil yakıtlara bağımlılığın azaltılması açısından yakıt hücreleri önemli bir potansiyele sahip olup diğer enerji üretim sistemlerinin aksine kimyasal enerjiyi doğrudan elektrik enerjisine dönüştürerek su ve ısı gibi temiz yan ürünler üretmektedirler. Taşınabilir uygulamalarda polimer elektrolit membran yakıt hücresi (PEMYH) ve bu yakıt hücresinin metanol ile işletilen türü olan doğrudan metanol yakıt hücresi (DMYH) öne çıkmaktadır. DMYH bileşenlerini geliştirerek hücre performansının arttırılması güncel ve popüler konular arasında olup DMYH güç çıktısı üzerinde membran elektrot yığını (MEY) bileşenlerinin önemli bir etkisi bulunmaktadır. Bu nedenle, tez kapsamında anot elektrodu için katalizör sentez çalışmalarının yanı sıra farklı yapılarda membranlar hazırlanmış ve özellikleri incelenmiştir. Tezin ilk kısmını oluşturan membran çalışmalarında polieter eter keton (PEEK) yapısına sülfonik asit gruplarının katılması amacıyla sülfonasyon reaksiyonu gerçekleştirilmiş ve elde edilen sülfone polieter eter ketonun (sPEEK) termoplastik poliüretan (TPU) ve poliviniliden florür (PVDF) ile farklı oranlarda harmanlanması ile sPEEK esaslı harman membranlar elde edilmiştir. Ayrıca, Nafion 117 ve Nafion 212 membranlar tabakalı kaplama (LbL) yöntemi kullanılarak katyonik ve anyonik polielektrolitlerle modifiye edilmiştir. Elde edilen membranların ısıl, yapısal, morfolojik özelliklerinin yanı sıra proton iletkenlik (σ) ve metanol geçirgenlik (PM) değerleri incelenmiştir. Tezde hazırlanan polimer elektrolit membranların (PEM), DMYH uygulamalarında kullanılan metanol ile etkileşimlerinin incelenmesi amacıyla QCM-D analizleri gerçekleştirilmiştir. sPEEK40-TPU60 kodlu ürünün proton iletkenliği (4,7 mS cm-1) ve metanol geçirgenliği (10-11 cm2s-1) değerlendirildiğinde DMYH uygulaması için en uygun membran olarak belirlenmiştir. Tabakalı kaplama yaklaşımı ile hazırlanan N212 esaslı kompozit membranlar ise N117 esaslı analog membranlara göre proton iletkenliklerinin ve metanole karşı bariyer özelliklerinin daha iyi olması nedeniyle önemli bir membran alternatifi olabileceği değerlendirilmiştir. Benzer şekilde DMYH uygulamaları için önemli bir gösterge olan membran seçicilik değerinin sPEEK40-TPU60 harman yapılı membran için 4,7x108 S s cm-3 olduğu ve N212 esaslı kompozit membranlarında oldukça düşük metanol geçirgenliği nedeniyle yüksek seçicilik değerine sahip olduğu belirlenmiştir. Tez çalışmalarının ikinci kısmında ise DMYH anot katalizörü olarak metal oksit-karbon destekli PtRu katalizörleri hazırlanmıştır. Destek malzemesinde kullanılan farklı metal oksit bileşiklerinin metanol oksidasyonu üzerindeki etkilerini belirlemek amacıyla katalizörlere döngüsel voltametri ve kronoamperometri analizleri uygulanarak elektrokimyasal özellikleri karşılaştırılmış ve en iyi katalizörün PtRu/WO3-C olduğu belirlenmiştir. Bu katalizörle gerçekleştirilen döngüsel voltametri analizlerinde akım yoğunluğu değerlerinin kullanılan tarama hızına göre değişmekle birlikte 67,4-112,6 mA cm-2 olduğu ve aynı deneysel koşullarda PtRu/C katalizörüne göre (16-38 mA cm-2) daha iyi sonuçlar gösterdiği saptanmıştır. Ayrıca tez kapsamında yapılan kronoamperometri analizi sonuçlarına göre PtRu/WO3-C katalizörünün metanol oksidasyonu sırasında oluşan türlere karşı toleransının da diğer katalizörlere göre daha üstün olduğu tespit edilmiştir.