İyon-Seçici Elektrod Sistemi Kullanılarak Çeşitli Kirleticilerin Sulu Ortamdan Giderimi: Optimizasyon, Denge ve Kinetik Çalışmaları
Tezin Türü: Yüksek Lisans
Tezin Yürütüldüğü Kurum: İstanbul Üniversitesi-Cerrahpaşa, Lisansüstü Eğitim Enstitüsü, Kimya Mühendisliği Anabilim Dalı Başkanlığı, Türkiye
Tezin Onay Tarihi: 2020
Tezin Dili: Türkçe
Öğrenci: Gülsüm Özçelik
Danışman: Selin Şahin Sevgili
Açık Arşiv Koleksiyonu: AVESİS Açık Erişim Koleksiyonu
Özet:Canlı nüfusun artmasıyla birlikte dünya üzerinde pek çok değişiklik ve bozunma meydana gelmektedir. Hastalıkların teşhisi ve tedavisi için üretilen ilaçların bilinçsiz ve kontrolsüz biçimde kullanılması ve hatta kullanılmadan atılmaları su kaynakları için büyük tehdit oluşturmaktadır. Tıbbi ilaçlar vücuttaki metabolik faaliyetler sonucunda parçalanarak veya bozunmadan idrar yoluyla atılmaktadır. Etken maddeler bu şekilde kanalizasyona ve hatta arıtma tesislerine kadar ulaşarak su kaynaklarını kirletir. İlaç etken maddelerinin yanı sıra tekstil endüstrisinin gelişmesiyle birlikte kullanılan boyar madde miktarları kirletici gruplar arasında üst sıralara yükselmiştir. Atıksulara verilen birçok boyar madde çevre ve halk sağlığı için istenmeyen etkilere yol açmaktadır. Bu kirlilikler çevre ve insan sağlığı için büyük tehditler oluşturduğundan acil önlemler alınması gerekmektedir. Epilepsi tedavisinde kullanılan karbamazepin, ağrı kesici, ateş düşürücü olarak kullanılan ibuprofen ilaç etken maddeleri ve pamuk, ahşap ve ipek boyamada yaygın olarak kullanılan metilen mavisi biyolojik arıtma sırasında önemli ölçüde uzaklaştırılmaz. Bu tez kapsamında atıksularda büyük miktarlarda bulunan ve canlıların sağlığı için önemli bir tehdit unsuru olan karbamazepin, ibuprofen ve metilen mavisinin adsorpsiyon prosesleriyle giderilmesi incelenmiştir. Bu çalışmada, karbamazepin, ibuprofen ve metilen mavisinin sulu ortamlardan gideriminde çeşitli makro gözenekli reçineler (XAD-2, XAD-4, XAD-7 ve XAD-16) ve bentonit adsorban olarak kullanılmıştır. Optimum koşulları belirlemek için Design Expert (versiyon 12) programının yanıt yüzey yöntemi (RSM) yaklaşımı olan Box-Behnken tasarım yöntemi kullanılmıştır. Temas süresi, adsorban miktarı, pH, başlangıç adsorbat konsantrasyonu, sıcaklık ve iyonik kuvvetin (NaCl, NaF ve Pb(C2H3O2)2) söz konusu adsorpsiyon proseslerine etkileri incelenmiştir. Adsorpsiyon mekanizmasının anlaşılması için kinetik çalışmalar (yalancı birinci derece, yalancı ikinci derece ve partikül içi difüzyon kinetik modelleri) ve denge çalışmaları (Langmuir, Freundlich, Temkin ve Dubinin-Radushkevich izoterm modelleri) gerçekleştirilmiştir. Elde edilen verilerle adsorpsiyon sistemlerinin termodinamik özellikleri belirlenmiştir. Karbamazepin adsorpsiyonunda reçineler için maksimum verimi (≈ %99) elde etmek için optimum adsorpsiyon koşulları (145 rpm çalkalama hızı altında 0.23 g reçine/19.89 mL çözelti), bentonit için ise maksimum verimi (≈ %80) elde etmek için optimum adsorpsiyon koşulları (136 rpm çalkalama hızı altında 0.1 g reçine/10 mL çözelti), ibuprofen giderilmesinde maksimum verimi (≈ %90) elde etmek için optimum adsorpsiyon koşulları (150 rpm çalkalama hızı altında 0.25 g reçine/11.31 mL çözelti) ve metilen mavisi adsorpsiyonunda maksimum verimi (> %99) elde etmek için optimum adsorpsiyon koşulları (149 rpm çalkalama hızı altında 0.21 g reçine/10.07 mL çözelti) belirlenmiştir. pH reçineler üzerine karbamazepin adsorpsiyonunda etkili bir parametre olarak gözlenmemiştir ancak bentonit için asidik ortam karbamazepin giderimini arttırmıştır. İbuprofen adsorpsiyonunda asidik ortam, kirleticinin uzaklaştırılmasını arttırmış olup metilen mavisi giderimini ise azaltmıştır. Seçilmiş olan iyonların (klor, flor ve kurşun) varlığı, karbamazepin, ibuprofen ve metilen mavisi adsorpsiyon verimlerini azaltmıştır. Tüm adsorpsiyon prosesleri yalancı ikinci derece kinetik modelle oldukça uyumludur. Belirleme katsayıları (R2) karbamazepin için ≥0.98, ibuprofen için ≥0.99 ve metilen mavisi için ≥0.91 olarak bulunmuştur. Ayrıca deneysel ve tahmin edilen adsorpsiyon kapasiteleri arasındaki zayıf fark bu kinetik modelin tatmin edici sonuçlar verdiğini göstermektedir. Denge çalışmaları sonucunda elde edilen veriler kullanılarak termodinamik parametreler hesaplanmıştır. Karbamazepin adsorpsiyonunda, XAD-4 reçinesi ve bentonit için pozitif ∆G0 değerleri spontan olmayan bir sistemi işaret etmektedir. Ancak XAD-7 ve XAD-16 reçineleri için negatif ∆G0 değerleri sistemin kendiliğinden gerçekleştiğini göstermiştir (293 K'de XAD-16 reçinesi hariç). Pozitif ∆H0 değerleri adsorpsiyon proseslerinin endotermik olduğunu göstermiştir. ∆S0'nin pozitif değerleri katı-çözelti ara yüzeyindeki ranstlantısallığın arttığını göstermiştir. İbuprofen adsorpsiyonunda, XAD-2, XAD-4 (308 K hariç), XAD-7 ve XAD-16 (303 K ve 308 K hariç) reçineler için pozitif ∆G0 değerleri spontan olmayan bir sistemi işaret etmektedir. Pozitif ∆H0 değerleri adsorpsiyon proseslerinin endotermik olduğunu göstermiştir. Sadece XAD-2 reçinesi için negatif entalpi değişimi değeri prosesin ekzotermik olduğunu göstermiştir. XAD-2 reçinesi için ∆S0'nin negatif değeri katı-çözelti ara yüzeyindeki ranstlantısallığın azaldığını göstermiştir. Diğer reçineler için ∆S0'nin pozitif değerleri katı-çözelti ara yüzeyindeki ranstlantısallığın arttığını göstermiştir. Metilen mavisi adsorpsiyonunda ise, XAD-7 ve XAD-16 reçineleri için pozitif ∆G0 değerleri spontan olmayan bir sistemi işaret etmektedir. Sistemin kendiliğinden olmayan yapısı, endotermik süreci gösteren pozitif entalpi değişimi ile de desteklenmiştir. ∆S0'nin pozitif değeri katı-çözelti ara yüzeyindeki ranstlantısallığın arttığını göstermiştir.